1924年2月,剛從歐洲歸來的張申府來到中國革命的大本營廣州,因有李大釗和陳獨秀的推薦,加上當時廣州的留學生很少,改組後的國民黨迫切需要人才,張申府受到廖仲愷等人格外熱情的歡迎。時值國民黨籌辦黃埔軍校,參與籌建軍校的還有孫中山邀請的幾名蘇聯軍事顧問,他們中有的人會講英語、德語。通曉英語、德語的張申府很快成為校長蔣介石的翻譯,參加了黃埔軍校的籌建工作。
1924年5月,孫中山任命張申府為黃埔軍校政治部副主任,是當時中共在黃埔軍校中的第一人。
當時的政治部主任是國民黨元老戴季陶,在他離開時張申府多次任政治部代主任,黃埔軍校開辦後,特別需要政治工作幹部,黨代表廖仲愷和政治部主任戴季陶多次叫張申府為軍校推薦人才,張申府開出一張十五人的名單,第一個就是周恩來,張還為周解決了從歐洲回來的經費,用一手之力將周推上了黃埔軍校政治部主任的位子,也將他推上了政治舞台。
1924年6月下旬,張申府因與蔣介石難於共事,辭去政治部副主任職務。
1925年1月,中國共產黨第四次全國代表大會在上海召開,張申府列席了會議,會上因討論黨的綱領時反對與國民黨結盟而與蔡和森、張太雷等人發生爭執,而後負氣提出退黨。
退黨之後,張申府以教學和翻譯著述為生,先後在暨南大學、大陸大學、大夏大學、中國大學、北京大學、清華大學等校任教,所教的都是羅素哲學或邏輯。當時的哲學界:杜威實驗主義哲學的主要介紹者是留美的胡適,柏格森生命哲學主要介紹者是留德的張君勱,黑格爾哲學的主要介紹者是留美留德的賀麟,羅素新實在論哲學的主要介紹者是留法的張申府。
1931年,張申府被清華大學聘為哲學教授,講授邏輯與西洋哲學史。當時,清華大學哲學系還有馮友蘭、金岳霖、鄧以蟄三位教授。幾人頗相契合(馮友蘭的堂妹後來還嫁給張申府的弟弟張岱年)。幾位大師級的教授齊聚哲學系,並稱“四大金剛”,其陣容豪華,空前絕後,頗為壯觀。
張申府還第一個發掘了錢鐘書先生,在一篇文章中,他說:“錢鐘書和我的兄弟張岱年並為國寶。”當年,錢鐘書不過是二十出頭在校學生,後來錢鐘書和張岱年先生都成為了全國乃至全世界的著名學者,足見張申府在識人方面的先見之明。
1935年冬,張申府與劉清揚、姚克廣(姚依林)、孫蓀荃(時任女一中校長,張申府當時的情人,後來嫁給了另一位傳奇人物中共的創黨元老譚平山)等共同發動和領導了北平的“一二·九”學潮,張申府是遊行總指揮之一。當時的政府於1936年2月將張申府、劉清揚同時逮捕,將他們關在安定門內的陸軍監獄。兩個月後,才由馮玉祥保釋出獄。出獄之後,張申府又講了幾個月的課,到暑假時,清華當局囿於當局壓力把張申府解聘了。
1936年1月,北平文化界救國會(民盟的前身,救國會另幾位主要領導是沈鈞儒、章乃器、鄒韜奮)成立,張申府被推選為大會主席團成員和救國會的執行委員,後又擔任華北各界救國會的負責人,是愛國進步教授中一位活躍的較有影響的代表。
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