就在他來到東京的前兩個月，早他半年從天津南開中學畢業的童冠賢、高仁山等人，在東京發起成立了以“聯絡感情、砥礪品行、闡明學術、運用科學方法刷新中國”為宗旨的留日學生團體---新中學會。周恩來到達日本後，很快就與童冠賢、高仁山等同校學友建立了密切聯繫，常常參加南開同學會的活動，並被推選為南開同學會的評議員。1918年5月19日，由南開同學會幹事長童冠賢介紹，周恩來正式加入新中學會。對此，周恩來在是日的日記中記述得很清楚：“早起至冠賢處，入以新中團體，冠賢介紹。到八鐘開會，到有十數人；十鐘事畢……”是日的日記又記有：“我今天在新中會表示我的入會意見，說了一大篇話。大概的意思是：我們中國所以如此衰弱的緣故，全是因為不能圖新，又本能保舊，又不能改良……所以我剛入這會，見著這個‘新’字，心裡頭非常痛快。望諸同志人人心中有著這個‘新’字，中國才有望呢。末了我又說了到日本求學的兩大利害，一個是‘主動的觀察力’，一個是‘被動的熏染力’。這兩層意見說完之後，我說出兩句要緊的話贈給大家：‘哲學的思想，科學的能力’。”從此，周恩來成為新中學會成員，開始經常參加新中學會的活動。
周恩來留學日本時參加的新中學會，建立以後採取的活動方式比較民主，沒有推選會長之類的領導，僅在開會時公推比較年長的一人為主席，會內的具體事務，也按照實際需要，推舉一人或兩人以上的幹事擔任。學會定期舉行座談，在交流各自家庭情況及自己的學習、志願等情況基礎上，座談國家大事、個人的讀書心得、學習感想等。周恩來加入新中學會後，曾多次參加會員座談會，如在1918年6月9日的座談會上，他講了《婚姻問題與獨身主義》。
1918年7月上旬，周恩來繼在同年3月參加東京高等師範的招生考試未果之後，再次參加東京第一高等學校的招生考試，只是又以日語“會話不好”等原因落榜。當時，他的心情很不好，儘管新中學會的會友給了他不少安慰，他還是決定回國休息一段時間。
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