在張國燾到達桂林的第三天，廣西的《建設》雜誌全文刊登了共產國際批准開除張國燾黨籍的決定。張國燾看到後大為喪氣，認為是在戲弄譏嘲他，於是掃興離開桂林，轉赴重慶。
到重慶以後，蔣介石給張國燾的工作做出了安排。蔣介石在接見張國燾時，指著站在身旁的戴笠，很客氣地說：我想請張先生給他幫幫忙。就這樣，張國燾正式參與了國民黨特務組織“軍統”的工作。蔣介石還委任張國燾為軍事委員會中將委員，但這只是一個空頭銜。
張國燾到軍統後，受到戴笠的重視。他主持所謂“特種政治問題研究室”，擔任研究室的少將主任。為國民黨特務組織策反中共人員出謀劃策。他還主辦所謂“特種政治工作人員訓練班”，為國民黨訓練特務，專門從事反共的特務活動。曾任軍統總務處長的沈醉後來回憶說：
戴最初對張國燾寄予極大的希望，滿以為只要張肯賣一點氣力，便可以把共產黨搞垮。張國燾說要辦一個訓練班，由他來培訓一批專門人員，戴笠馬上挑選各訓練班畢業學生中最優秀分子送去給他訓練。他說要在陝甘寧邊區設立一些策反站，戴笠馬上照他計劃辦理。真是要人給人，要錢給錢。這時張國燾不僅是戴笠宴客時座上最受歡迎的佳賓，也是戴笠引為最得意的部屬。他每次請客準備邀張國燾去參加時，往往先告訴他的朋友，並且用很驕傲的口吻先向朋友們介紹說：“明天你來吃飯時，便可以看到共產黨裡面坐第三把交椅的人物了。”
張國燾雖然為軍統培養訓練了一大批專門對付共產黨和邊區的特務，但是能夠派出去的並不多。沈醉在談到這一情況時說：“這個訓練班的學生雖經戴笠親自挑選，又由張國燾親自主持訓練半年，但訓練期滿後，經過張等考核，認為適合派往邊區打進延安的還是不多，具體數目我不清楚。聽說經過挑選，只有極少數的人派往張所領導的幾個‘策反站’去工作，其餘大多數派在蔣管區內的一些重要兵工廠擔任‘防共’工作。”
即便是少數經過嚴格挑選出來的特務，派出去後也收效甚微。既打不進去，也拉不出來。戴笠想在延安設立一個延安站或延安直屬組，張國燾用盡了一切辦法，始終沒有搞成。張國燾派人手持戴笠的信件，到太行山區請第二十七軍軍長範漢傑幫助進入八路軍第一二九師防區活動，結果不僅沒有效果，反而連去的人也沒有回來。最後只能在國民黨統治區的漢中設立一個特別偵察站，在榆林設立一個陝北站，在洛川設立一個延安站，並且沒有多少作用。由於訓練班的作用不大，使戴笠感到失望，所以只辦了兩期便停辦了。
張國燾的工作不見成績，不禁使戴笠大為惱火
張國燾在軍統期間，還接應過個別的共產黨的叛徒。1939年，原紅四方面軍第九軍軍長何畏叛變。在張國燾叛黨之前，何畏緊跟張國燾，犯過嚴重錯誤。張國燾叛逃後，何畏步他的後塵，投奔國民黨，被國民黨特務機關扣押。在被扣押期間，何畏致函張國燾求救。張國燾拿著何畏的求救函去找戴笠，乞求戴笠將何畏接到重慶來共商反共大計。戴笠雖表示同意，但仍拖了半年之久才將何畏釋放。何畏見到張國燾後，也做起了國民黨的特務。
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