到北平之後的10年內，他前後3次擔任眾議員，期間還當了5個月的北洋政府教育次長(教育部副部長)，最終“棄政從史”。陳垣晚年回憶說：“眼見國事日非，軍閥混戰連年，自己思想沒有出路，感到生於亂世，無所適從，只覺得參與這樣的政治是污濁的事情，於是就想專心致力於教學與著述。”
陳垣的第一本宗教史專著《元也里可溫教考》，解決了“也里可溫”就是元代對基督教各派總稱的問題。之前學界一直對這個常跟“和尚”聯繫在一起的外來詞匯困惑不已。而陳垣在44歲那年寫出的《元西域人華化考》，讓自己名揚天下，也讓蔡元培稱為“石破天驚之作”。
陳垣博覽群書，記憶力超群。早年在輔仁大學任教時，其他教員都把他當作活字典。有人比喻說：“他如知道某處地下有伏流，刨開三尺，定然能有魚跳出來。”即使在新中國成立之後，陳垣仍然扮演著這樣的角色。郭沫若出訪國外，與人討論關於楚辭的問題，有的一時搞不清楚，就打國際長途回來問陳垣。一直到90歲那年，陳垣還能把駱賓王的《討武曌檄》從頭到尾背得一字不差。有的學生回憶說：“在他眼里，前人的錯誤不知怎麼那麼多，就像他是一架顯微鏡，沒有一點纖塵逃得過他的眼睛。不，他竟是一架特製的顯微鏡，專挑錯誤的……他的嘴相當厲害，對於錯誤的學者批評得一點也不留情。”
雖然驚嘆陳垣的天賦，但身邊的人也深知他下過的苦功。陳垣的學生兼助手劉乃和回憶，在他60多歲研究佛教史時，需要參考的一部典籍貯藏在一個潮濕陰暗的地方，多年無人進入，蚊蟲很多。他每天都是吃了奎寧就進去用功一天。平常他無論冬夏都是清晨4點起床看書寫作，午飯後只在椅子上靠幾分鐘，接著再寫。每晚9點多，最晚10點就睡覺。陳智超透露，有4年時間，因為每天都很早起床編《中西回史日曆》，苦心設計簡明方便的表格，結果陳垣得了胃病，只能吃面。對於一個廣東人來說，這是件挺痛苦的事。陳垣曾在一次與北師大畢業生的談話中說：“我已82歲，越學習越覺得不夠，你們28歲還不到，應該學的東西還多得很呢!”
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